Το Λαογραφικό Αρχείο και η Μουσειακή Συλλογή του Λαογραφικού Μουσείου και Αρχείου (τέως Σπουδαστηρίου Λαογραφίας)  περιλαμβάνουν: α) πλούσιο πρωτογενές λαογραφικό υλικό, προϊόν επιτόπιας έρευνας, κατατεθειμένο υπό μορφή χειρογράφων και β) αξιόλογη συλλογή λαογραφικών αντικειμένων (χρηστικών ή μη) της καθημερινής ζωής. Τα αντικείμενα αυτά είναι ποικίλου υλικού (μέταλλο, ξύλο, ύφασμα, πηλός, καλάμι, γυαλί, κ.ά.).

Η συγκέντρωση του υλικού αυτού ξεκίνησε από το 1966 με πρωτοβουλία και καθοδήγηση του τότε Καθηγητή της Έδρας της Λαογραφίας Γ. Κ. Σπυριδάκη, ενώ από το 1972 και εξής την ευθύνη της συλλογής είχε η Αναπληρώτρια Καθηγήτρια Λαογραφίας Μαρία Μηλίγκου-Μαρκαντώνη.

Το Λαογραφικό Αρχείο και η Μουσειακή Συλλογή συνεχίζουν να εμπλουτίζονται.